Durante algún tiempo ejerció la medicina en Greenfield, Ohio, hasta que, en 1828, tras cursar la carrera de odontología, se inició en la práctica de la cirugía dental, ayudado de autores como Delabarre, Fox, Hunter y otros científicos de su tiempo.
Aproximadamente tres años Chapin A. Harris combinó la medicina y la odontología, hasta que finalmente se decidió por la segunda. Adquirió fama y prestigio como dentista gracias a que recorrió gran parte del territorio norteamericano. Hacia 1835 se estableció en Baltimore, cuando ya contaba con un gran bagaje sobre todas las especialidades de la odontología. Dos años dedicó su tiempo libre a escribir cientos de artículos cientícos, los cuales formaron parte de un libro de 385 páginas que, en 1938, se publicó con el nombre de The dental art: a practical treatise on dental surgery. Este compendio se reeditó en 1845, con 600 páginas y 69 grabados, bajo el nuevo título de Principles and practice of dental science, que se convertiría en una obra de referencia de la época y con influencia en autores posteriores.
Una década después, Harris publicó A dictionary of dental science, biography, bibliography and medical terminology, el cual también tuvo numerosas reediciones. Su legado escrito fue copioso y abarcó las diferentes especialidades odontológicas que existían en el siglo XIX. Su aportación cientíca literaria, siempre actualizada, contribuyó a la formación de una legión de dentistas que en el transcurso de su ejercicio profesional recurrieron a sus libros.
Dado su espíritu científico e innovador, en 1835 Chapin A. Harris decidió crear un medio de comunicación en el que se difundieran las novedades de la profesión. Apoyado por notables odontólogos neoyorquinos, Harris editó el American Journal of Dental Science. A través de sus 48 páginas, esta revista daba cabida a clásicos como J. Hunter, L. Koecker, J. B. Gariot y T. Nasmyth. Después de su primer año de vida se convirtió en el órgano de difusión de la American Society of Dental Surgeons y su título cambió a American Journal of Dental and Library Science. Hasta el final de sus días, Chapin A. se mantuvo al frente de esta publicación, la primera en la historia de la odontología.
Pionero en los diversos aspectos de la odontología, Harris organizó la American Society of Dental Surgeons y en 1856 fue nombrado presidente de la American Dental Convention, sucesora de la antigua sociedad. Junto con Horace Hayden propuso la creación de una escuela dental en la Universidad de Maryland, pero no fue posible dada la resistencia del cuerpo médico docente. Más tarde, presentaron el proyecto a otras universidades de Nueva York, sin éxito. No cejaron en su empeño, de modo que en 1840 fundaron un centro académico independiente, el Baltimore College of Dental Surgery, donde Chapin A. Harris fue el primer decano y profesor de operatoria dental y prostodoncia. Tras la muerte de Hayden, Harris fungió como presidente de dicha institución, el primer centro odontológico de la historia. En 1838, recibió el grado honorario de doctor en medicina por el Washington Medical College of Baltimore, en el que impartió cátedra. De igual forma, se graduó como doctor en cirugía dental en la American Society of Dental Surgeons y en el Philadelphia Dental College.
Además de ser reconocido por la clase odontológica, Harris destacó en el mundo del arte, de modo que recibió numerosos nombramientos, entre ellos el master of arts, conferido por la Universidad de Maryland. Quien alguna vez dijera a sus alumnos que “la profesión para la cual están preparándose es honorable y útil, es una profesión para servir a sus semejantes, aliviar el dolor y mitigar en gran parte la angustia humana” murió el 29 de septiembre de 1860, en la ruina. Seis años después de su fallecimiento se fundó en su memoria la asociación The Harris dental association of Lancaster.